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 微波輔助合成介孔MgO@Carbon混合納米復合材料以增強對羥基化合物的催化降解作用    

                   摘要
    采用微波輔助水熱和煅燒相結合的方法生產(chǎn)系列介孔氧化鎂@碳(MgO@C)混合納米復合材料,并通過TEM、XPS、XRD和拉曼光譜進行研究和驗證。通過TEM、XPS、XRD和拉曼光譜的研究和驗證。煅燒后的MgO@C納米復合材料具有較高的比表面積和較小的晶粒尺寸,在優(yōu)化制備后具有較強的降解對苯二酚能力。在室溫下,MgO@C-600分解的對氨基苯酚毒素量約為55.65mg/g@90min。此外,擬二階動力學模型(R2>0.99)更適合實驗降解數(shù)據(jù)。MgO@C-600的強化降解機制制得到了驗證,使用氯化硝基藍四唑(NBT)作為探針來檢測更多的超氧自由基(-O2-)活性點的產(chǎn)生。光熱效。與非輻照樣品相比,在808納米的近紅外(NIR)輻射下,去除效率提高了8倍。由于它們易于制造,成本低,而且去除效率高。MgO@C納米復合材料可以作為一種合適的吸附劑,用于消除有機磷危險污染物。

關鍵詞:氧化鎂,碳,微波,對苯二甲酸,降解

 

                     簡介     
    納米材料由于其獨特的結構和特性,已經(jīng)受到了越來越多的關注。其中,金屬氧化物納米顆粒被廣泛地應用于各個領域,如儲能、催化、電化學、潤滑、傳感器、涂層和環(huán)境修復。[1] 與傳統(tǒng)的去除有機污染物的材料相比,金屬氧化物納米顆粒的應用范圍更廣。具有更好的吸收和降解能力,因為它們有多個活性點和高比表面積。作為一種有機磷農(nóng)藥和模擬VX的化學神經(jīng)毒劑,對羥色胺毒素已被用作許多研究的探針分子,以探索如何進行解DU,以引起人們對環(huán)境修復的重視[2] 各種金屬氧化物作為吸附劑,用于消除對氧磷的污染[3]。如TiO2, [4-5] MgO, [6-8] CaO, [9] ZnO, [10] Al2O3[11-12] 或 MnO2[13] 和 CeO2[14] 。其中,氧化鎂是一種相對便宜、安全、高效和容易獲得的吸收溶液中的重金屬離子、有機染料、氟化物和磷酸鹽。然而,制備尺寸較小的氧化鎂納米顆粒一直是一個挑戰(zhàn)。因為它的高活性和易結塊。一般來說,納米顆粒的尺寸越小,其比表面積就越大。因此,它可以提供更多的活性點,以改善其固有的吸附和降解性能。      

到目前為止,人們已經(jīng)探索了各種方法來獲得氧化鎂納米顆粒,例如溶膠-凝膠法、化學沉淀法、水熱法、溶膠熱法、熱分解法、化學氣相沉積法、微乳法和超聲波法。用不同方法制備的氧化鎂納米顆粒的顆粒大小和形態(tài)具有不同的特性。在這些方法中,水熱法通常被用來合成[20-21]然而,這些方法通常需要相對較高的水熱溫度(即180℃至265℃)和培養(yǎng)時間長(即4-6小時)[22],由于能源消耗大,對環(huán)境造成了嚴重的負面影響。作為一種有效的綠色方法。微波輔助輻照可以用來克服這些問題,由于其更快的加熱速度、更高的能源效率、更容易控制和更安全的特性,微波輔助輻照可以用來克服這些問題,以促進批量加熱的水熱反應。[23]。作為一種傳統(tǒng)的吸附劑,活性炭顯示出體面的吸附能力。然而,它的飽和能力是有限的,而且吸收的毒物分子很容易解離,由于物理吸附的原因,會造成二次污染或傷害。[25-26] 很少有研究關注氧化鎂/碳納米復合材料的混合制造。[27] 在此,我們應用微波輔助水熱法,一舉合成了層次分明的氧化鎂摻雜碳納米復合材料(MgO@C),以探索其對對苯二酚的降解性能。      

        首先,在溫和的條件下,在室溫下用甲苯/H2O中水解的Mg(CH3O)2過夜制備水合Mg(OH)2。然后,加入三甘醇(TEG),作為碳源和極性分子,這有利于在程序化微波輻照下的加熱條件,形成Mg(OH)2-TEG前體。ZUI后,Mg(OH)2-TEG前體在不同的煅燒溫度下,在N2條件下分解形成MgO納米顆粒和無定形碳。表示為系列MgO@C納米復合材料。此外,所制備的MgO@C納米復合材料的結構和形態(tài),以及它們對對苯二酚的性能、動力學和降解的機制進行了研究。此外,特定的MgO@C樣品顯示了在對苯二酚的降解方面表現(xiàn)出明顯的光熱增QIANG效果。這樣的MgO@C可以成為去除有機磷毒素的有效吸附劑。由于其相對較小的顆粒尺寸、較大的比表面積和豐富的超氧自由基(-O2-)位點。

 

 

   

結論

    在不同的煅燒溫度下,一個聯(lián)合的微波輔助的成功地優(yōu)化了微波輔助水熱法,得到了具有相對較小尺寸和高比表面積的系列MgO@C納米復合材料。該MgO@C-600樣品具有ZUI佳的對羥胺毒素降解效果,在90分鐘后有86.95%的消除率為86.95%,qt為55.65 mg/g。這一動態(tài)過程很好地符合偽二階模型。研究發(fā)現(xiàn),MgO@C-600
納米復合材料暴露了更多的超氧自由基(-O2-)活性位點。顆粒的大小。除了高比表面積外,納米材料的顆粒大小、形狀和內部結構是決定降解性能的關鍵因素。此外。MgO@C-700顯示了光熱增強的對羥基化合物降解作用。由于其簡便、低成本、生態(tài)友好的制造工藝和高去除率。MgO@C納米復合材料可以作為一種潛在的吸附劑選擇來消除有機磷危險污染物。



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